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Title: Planejamento e síntese de redes metalorgânicas para captura e armazenamento de gases industriais e automobilísticos
Authors: Gomes, Luana da Silva
metadata.dc.contributor.advisor: Nascimento, Vanessa
metadata.dc.contributor.advisorco: Ronconi, Celia Machado
metadata.dc.contributor.members: Nascimento, Vanessa do
Almeida, Filipe Barra de
Vasconcelos, Thatyana Rocha Alves
Issue Date: 2019
Publisher: Universidade Federal Fluminense
Abstract: Este trabalho tem como objetivo o planejamento, síntese e caracterização de redes metalorgânicas (MOFs) a partir de metais de transição, sendo eles Co2+, Cu2+, Cd2+ e Zn2+, para posterior avaliação do seu potencial de adsorção. Para tal fim, utilizou-se de ligantes orgânicos flexíveis, uma vez que são pouco explorados na literatura. A estratégia sintética adotada para a obtenção dos ligantes orgânicos deu-se mediante duas etapas. A primeira etapa foi realizada através de reações de substituição nucleofílica bimolecular (SN2), no substrato de partida, o 4-hidroxibenzoato de metila, variando-se o tipo de espaçador (alquílico e glicólico), com posterior obtenção de ésteres intermediários. A segunda etapa deu-se através de reações de hidrólise básica nos intermediários, para enfim se obter os diferentes ligantes ácidos desejados. Uma vez que se estabeleceu a síntese e caracterização destas substâncias, as mesmas foram submetidas a diferentes condições de síntese para tentativa de obtenção das MOFs. Dois tipos de síntese foram realizadas, sendo elas, a síntese por difusão lenta e a síntese solvotérmica, ambas através da automontagem das unidades estruturais pela coordenação com os metais. Durante o processo de síntese das MOFs por difusão lenta, foram-se alterados parâmetros como o tipo de sal metal, o tipo de solvente, a base para a desprotonação dos ligantes, a razão metal:ligante e também a adição de agentes auxiliares na desprotonação. Como resultados positivos não foram obtidos, optou-se por testar outro tipo de síntese, neste caso, a síntese solvotérmica que faz uso de altas temperaturas e rampas de aquecimento que ajudam no processo de nucleação dos cristais. Como também não foram obtidos os resultados desejados, outras metodologias de síntese estão em andamento.
metadata.dc.description.abstractother: This work aims at the planning, synthesis and characterization of metal-organic networks (MOFs) from transition metals, being Co2+, Cu2+, Cd2+ and Zn2+, for further evaluation of their adsorption potential. For this purpose, it was used flexible organic ligands, since they are little explored in the literature. The synthetic strategy adopted to obtain the organic ligands was given in two steps. The first stage was carried out by means of bimolecular nucleophilic substitution reactions (SN2), in the starting substrate, the methyl 4-hydroxybenzoate, by varying the type of spacer (alkyl and glycolic), with subsequent obtaining intermediate esters. The second step was carried out by basic hydrolysis reactions in the intermediates, to finally obtain the different desired acid ligands. Once the synthesis and characterization of these substances were established, they were submitted to different synthesis conditions in order to obtain the MOFs. Two types of synthesis were carried out, being the synthesis by slow diffusion and the solvothermic synthesis, both through the self-assembly of the structural units by the coordination with the metals. During the process of synthesis of MOFs by slow diffusion, parameters such as the metal salt type, the type of solvent, the base for the deprotonation of the ligands, the metal:ligand ratio and also the addition of auxiliary agents in the deprotonation were changed. As positive results were not obtained, it was decided to test another type of synthesis, in this case, the solvothermic synthesis that makes use of high temperatures and heating ramps that help in the process of nucleation of the crystals. As the desired results were not obtained, other synthesis methodologies are in progress.
URI: https://app.uff.br/riuff/handle/1/11861
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