QUÍMICA COMPUTACIONAL APLICADA A SISTEMAS MAGNÉTICOS MOLECULARES: DOS CÁLCULOS DFT E CASSCF AO MACHINE LEARNING
Química computacional
Machine learning
Acoplamento magnético
Composto molecular
Ligantes
Aprendizado de máquina
Sistema magnético
Anisotropia
Densidade funcional
Rede neural artificial
Molecular magnetism
Computational chemistry
Machine learning
Abstract
O uso da química computacional permitiu que diversos campos de química experimental
pudessem se expandir ao fornecer uma visão quantum-mecânica dos fenômenos que se deseja
estudar. Especialmente o Magnetismo Molecular, que lida com o spin e suas diferentes
manifestações nas moléculas, é beneficiado por uma abordagem computacional para obter
detalhes cruciais sobre os sistemas magnéticos. Utilizou-se métodos populares como a Density
Functional Theory para avaliar os acoplamentos magnéticos em compostos magnéticos
moleculares inéditos e técnicas de cálculos multirreferenciais como o CASSCF com correção
perturbacional NEVPT2 para o estudo das componentes anisotrópicas a fim de compreender
como a configuração eletrônica influencia as variações da anisotropia em diferentes centros
metálicos. Fez-se uma extensiva análise da eficiência do método de BS-DFT na obtenção do
acoplamento magnético para sete sistemas moleculares representativos com diferentes
características e de complexidade crescente. Quarenta e oito níveis de teoria foram testados
utilizando funções de base de qualidade triple-ξ para garantir resultados de maior acurácia
confrontados contra medidas experimentais ou métodos ab inítio de altíssima qualidade como
o DDCI3. Foi possível estabelecer uma abordagem otimizada para se obter bons resultados com
Density Functional Theory para acoplamentos magnéticos. Construiu-se um novo método para
prever a anisotropia magnética de Single-Ion Magnets a partir de Machine Learnning baseado
na Teoria do Campo Ligante que permite obter a componente anisotrópica axial D em
milissegundos, mas mantendo uma acurácia de aproximadamente 93% de um cálculo de
CASSCF completo. Um estudo vasto da anisotropia magnética do íon de cobalto(II) foi
compilado para otimização da Artificial Intelligence na busca de melhores resultados. O modelo
de Machine Learning demonstra ser capaz de prever as componentes anisotrópicas de
moléculas maiores e inéditas que não foram utilizadas no treinamento da rede neural artificial.
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Document type
TeseSource
SILVA JUNIOR, Henrique de Castro. Química computacional aplicada a sistemas magnéticos moleculares: dos cálculos DFT e CASSCF ao Machine Learning. 2021. 292 f. Tese (Doutorado em Química) – Programa de Pós-Graduação em Química, Instituto de Química, Universidade Federal Fluminense, Niterói, 2021.Subject(s)
Magnetismo molecularQuímica computacional
Machine learning
Acoplamento magnético
Composto molecular
Ligantes
Aprendizado de máquina
Sistema magnético
Anisotropia
Densidade funcional
Rede neural artificial
Molecular magnetism
Computational chemistry
Machine learning