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Title: Avaliação do comportamento do catalisador Ni/BaZrO3 em comparação com o catalisador Ni/gama-Al2O3 na oxidação parcial e reforma autotérmica do metano
Authors: Costa, Kevin Moulin da
Sant Anna, Marcelo Mendes Stieger de
Miranda, Matheus El Hadj de
metadata.dc.contributor.advisor: Coutinho, Ana Carla da Silveira Lomba Sant´Ana
metadata.dc.contributor.advisorco: Passos, Fabio Barboza
metadata.dc.contributor.members: Silva, Ludmila de Paula Cabral
Araújo, Pedro Maia
Issue Date: 17-Jan-2018
Abstract: A oxidação parcial e reforma autotérmica são reações possíveis para a formação de H2 e CO a partir de hidrocarbonetos. O hidrogênio é usado para obtenção de amônia, de metanol, hidroprocessamento do petróleo e juntamente com o CO é usado no processo de Fischer-Tropsch. Os principais produtos dessas reações têm valor comercial em diversos tipos de indústrias e atualmente são de grande importância para a indústria química. Um estudo de comparação entre os catalisadores de Ni/BaZrO3 e Ni/γ-Al2O3 com teores de 10% de níquel (p/p) foi realizado nesse trabalho. Os catalisadores foram preparados por impregnação seca, utilizando uma solução de Ni(NO3)2.6H2O como sal precursor do níquel. Foram utilizados neste estudo as seguintes técnicas de caracterização: Espectroscopia de raios-X por dispersão de energia (EDX), difração de raios-X (DRX), redução à temperatura programada (TPR) e termogravimetria (TG). Os testes de DRX e TPR sugerem a formação de NiAl2O4 no Ni/γ-Al2O3, estrutura reduzida em temperaturas altas, formação de NiO no Ni/BaZrO3, que reduz em temperaturas inferiores. Experimentos de reação de reforma autotérmica e de reação de oxidação parcial do metano foram realizados com o objetivo de avaliar a conversão do metano, seletividade (do CO, CO2 e H2) e razção H2/CO. O catalisador Ni/γ-Al2O3 apresentou as maiores conversões, maior razão H2/CO e seletividades de CO e H2 e a menor seletividade de CO2 nas duas reações. Na oxidação parcial o Ni/γ-Al2O3 apresentou conversão, seletividade de CO, H2 e CO2, e razão H2/CO entre os valores de 82-84%, 91-95%, 84-86%, 5-9% e 2,15-2,17 respectivamente, contra 54-58%, 81-85%, 67-70%, 15-19% e 1,65-1,68 do Ni/BaZrO3. Na reforma autotérmica, Ni/γ-Al2O3 apresentou conversão, seletividade de CO, H2 e CO2 e razão H2/CO entre os valores de 85-87%, 94-96%, 88-93%, 4-6% e 2,16-2,17 respectivamente, contra 65-68%, 86-89%, 75-81%, 11-14% e 2,00-2,02 do Ni/BaZrO3. Nas duas reações os valores de conversão, seletividade e razão H2/CO permaneceram praticamente constantes durante o período reacional, apesar que para o caso da reforma autotérmica, pode-se notar uma pequena diminuição da conversão e seletividade de CO e H2 e um aumento da seletividade do CO2, provavelmente devido as condições reacionais mais severas. Desta forma, o Ni/γAl2O3 se mostrou o melhor catalisador dentre os dois analisados
metadata.dc.description.abstractother: Partial oxidation and autothermal reforming are two possible reaction in the generation of syngas (H2 and CO) from hydrocarbons. Hydrogen is mainly used in the generation of ammonium, methanol, and coal hydrogenation and together with CO is used in the Fischer-Tropsch process. The main products of this reaction have a high added value in many types of industries and are currently of great importance in chemical industry. A comparison study between catalysts Ni/γ-Al2O3 and Ni/BaZrO3 with nickel percentage of 10% (w/w) was performed in this work. The catalysts were prepared by incipient wetness impregnation, utilizing a solution of Ni(NO3)2.6H2O as nickel precursor salt. In this study, the following methods were utilized as characterization techniques: Energy-dispersive X-Ray Spectroscopy (EDX), X-Ray Diffraction (DRX), Temperature-programed Reduction (TPR) and Thermogravimetry analysis (TGA).The DRX and TPR experiments suggested the formation of NiAl2O4 in the Ni/γ-Al2O3 catalyst, a structure achieved in high temperature reduction, and formation of NiO in the Ni/ BaZrO3 catalyst, achieved in lower temperatures. Reaction experiments of autothermal reforming and partial oxidation of methane were performed with the objective of evaluate conversion rates of methane, selectivity for H2, CO and CO2 and H2/CO ratio. The Ni/γ- Al2O3 catalyst presented higher conversion rates, H2/CO ratio and selectivity for CO and H2 and a lower selectivity for CO2 in both reactions. In the partial oxidation, Ni/γ-Al2O3 presented conversion rate, selectivity of CO, H2 and CO2 and H2/CO ratio equal to 82-84%, 91-95%, 84-86%, 5-9% and 2,152,17, respectively, against 54-58%, 81-85%, 67-70%, 15-19% and 1,65-1,68 for the Ni/BaZrO3 catalyst, respectively. In the autothermic reforming the catalyst Ni/γ-Al2O3 presented, respectively, conversion rate and selectivity of CO, H2 and CO2 and H2/CO ratio equal to 85-87%, 94-96%, 88-93%, 4-6% and 2,16-2,17 against 65-68%, 86-89%, 75-81% 11-14% and 2,00-2,02 for the Ni/BaZrO3 catalyst. For both reactions, the conversion rates and selectivity remained constant during the reactional period, regardless the fact that in the autothermal reforming, a small decrease in conversion and selectivity for CO and H2 and an increase in the selectivity of CO2 could be observed, probably due to more severe reaction conditions. In this manner, Ni/γ-Al2O3 catalyst can be considered a better catalyst in the comparison
URI: https://app.uff.br/riuff/handle/1/5527
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