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Title: Electronic structure, transport and optical properties of MoS2 monolayers and nanoribbons
Authors: Ridolfi, Emilia
metadata.dc.contributor.advisor: Lewenkopf, Caio Henrique
Issue Date: 2017
Abstract: First, we propose an accurate tight-binding parametrization for the band structure of MoS2 monolayers near the main energy gap. We introduce a generic and straightforward derivation for the band energies equations based on the Slater-Koster model that can be employed for other monolayer dichalcogenides. The parametrization includes spin-orbit coupling. The proposed set of model parameters reproduces both the correct orbital compositions and location of valence and conductance band in comparison with ab initio calculations. The model gives a suitable starting point for realistic large-scale atomistic electronic transport calculations. Next, we study the electronic structure and transport properties of zigzag and armchair monolayer molybdenum disufide nanoribbons using the tight-binding model mentined above, that accurately reproduces their bulk band structure near the band gap. We study the electronic properties of pristine zigzag and armchair nanoribbons, paying particular attention to the edge states that appear within the MoS2 bulk gap. By analyzing both their orbital composition and their local density of states, we find that in zigzag-terminated nanoribbons, in distinction to graphene, edge states can be localized at a single edge for certain energies independent of the nanoribbon width. We also study the effects of disorder in these systems using the recursive Green's function technique. We show that for the zigzag nanoribbons, the conductance due to the edge states is strongly suppressed by short-range disorder such as vacancies. In contrast, the local density of states still shows edge localization. We also show that long-range disorder has a small effect on the transport properties of nanoribbons within the bulk gap energy window. Finally, we study the excitonic spectrum of MoS2 monolayers. Our approach takes into account the anomalous screening in two dimensions and the presence of a substrate by the effective Keldish potential. The Bethe-Salpeter equation is solved for a multi-band tightbinding description of the single particle spectrum. We obtain the main features of the optical conductivity spectrum analyzing the localization in k-space of the excitonic peaks. We study the effect of different TB descriptions on the main features of the experimental optical absorption, namely, the contributions of higher energy bands, and the validity of reduced TB models with and without spin-flipping terms in the spin-orbit contribution to the Hamiltonian. We compare the absolute magnitude of the linear optical conductivity, one-particle optical conductivity and one of the most recent experimental measurements of this quantity. Other related TB and effective-mass calculations fail to reproduce the actual experimental magnitude of the optical conductivity.
metadata.dc.description.abstractother: Propomos uma parametrização do modelo de ligação fortes (tight-binding) que descreve com precisão a estrutura de bandas de monocamadas de MoS2 na vizinhança do gap de energia. Introduzimos uma derivação genérica e simples baseada no modelo de Slater-Koster que pode ser também utilizada para outros sistemas de dicalcogenetos monocamada. A parametrização inclui o acoplamento spin-órbita. O conjunto de parâmetros reproduz tanto a composição orbital, como a relação de dispersão das bandas de condução e valência obtidas por cálculos de primeiros princípios. O modelo fornece um ponto de partida convinciente para cálculos atomísticos de larga escala de transporte electrônico de sistemas de dimensões realísticas. Em seguida estudamos a estrutura eletrônica e as propriedades de transporte de nanofitas de MoS2 com terminações “ziguezague” e “poltrona” usando o modelo de tightbinding mencionado acima, o qual reproduz com precisão sua estrutura de bandas próximas ao gap principal. Estudamos as propriedades eletrônicas de fitas ziguezague e poltrona perfeitas, com particular atenção nos estados de borda que aparecem na região de energia correspondente ao gap do bulk. Analisando sua composição orbital e a densidade local de estados identficamos que em nanofitas de MoS2, ao contrário do grafeno, os estados localizados podem aparecer em uma única borda, independente da largura da fita. Estudamos também efeitos de desordem nestes sistemas usando a técnica das funções de Green recursivas. Mostramos que para nanofitas ziguezague a condutância devida a estados de borda é fortemente suprimida por centros espalhadores de curto alcance, tais como vacâncias. Em contraste, a densidade local de estados continua a mostrar localização de borda. Mostramos ainda que desordem de longo alcance tem um efeito muito pequeno nas propriedades de transporte para os estados dentro do bulk gap em nanofitas de MoS2. Finalmente, estudamos o espectro de excitons de monocamadas de MoS2. Nossa abordagem leva em consideração efeitos anômalos de blindagem em duas dimensões e a presença de substrato usando um potencial de Keldysh efetivo. A equação de Bethe-Salpeter é resolvida para uma descrição de partícula independente baseado num modelo de tight-binding de multibandas. Obtemos as principais características da condutividade óptica e analizamos a localização dos picos excitônicos no espaço k. Estudamos o efeito de diferentes descrições TB nas principais características da absorção óptica, mais especificamente as contribuções das bandas de mais alta energia, a validade do modelo TB reduzido com e sem termos de spin-flip na interação spin órbita do Hamiltoniano. Estudamos magnitude absoluta da condutividade óptica linear, comparando nossos resultados com a condutividade óptica de particula única e com dados experimentais recentes. Outros modelos TB e cálculos usando massas efetivas falham em reproduzir a magnitude da condutividade óptica medida experimentalmente.
URI: https://app.uff.br/riuff/handle/1/6375
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