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Title: Investigação da performance de catalisadores bimetálicos baseados em irídio e níquel na hidrogenólise seletiva do glicerol
Authors: Fernandes, Alex Mesquita
Pires, Mattheus Henrique Martins
metadata.dc.contributor.advisor: Passos, Fabio Barboza
metadata.dc.contributor.advisorco: Adrian, Aracelis Jose Pamphile
metadata.dc.contributor.members: Oliveira, Hugo Alvarenga
Rodriguez, Pedro Pablo Florez
Issue Date: 2018
Publisher: Universidade Federal Fluminense
Abstract: O presente trabalho dedica-se a estudar os efeitos da adição de um segundo metal, mais especificamente o níquel, ao catalisador Ir/γ-Al2O3 e avaliar seus efeitos na atividade catalítica durante a reação de hidrogenólise do glicerol com o objetivo de se obter produtos de maior valor agregado como 1,2 – propanodiol e 1,3 – propanodiol. Diversos catalisadores bimetálicos com diferentes razões Ir-Ni foram preparados e caracterizados. Duas séries de catalisadores foram avaliadas sendo uma calcinada a 500 ºC durante 4 h a 10 ºC/min no final e uma que não passou por esse processo. Análises de DRX, quimissorção de CO e microscopia eletrônica de transmissão mostraram que a série calcinada sofreu maior sinterização dos metais sobre o suporte formando partículas de tamanhos até cerca de 5,9 nm e reduzindo as áreas expostas dos sítios ativos. Os resultados do TPR e XPS mostraram sinais de uma interação sinérgica entre os metais Ir e Ni que gera efeitos não verificados em catalisadores monometálicos de Ir ou Ni suportados em alumina, essa interação pode ter uma natureza eletrônica e morfológica. Os dados reacionais de conversão, seletividade, taxa de reação e frequência de reação (turnover frequency – TOF) indicaram que a adição de níquel como segundo metal aumentou consideravelmente a conversão e por consequência o rendimento do produto 1,2 – propanodiol, pertencendo a ele a maior seletividade. A obtenção de 1,3 – propanodiol foi baixa e não houve grande diferença entre a série calcinada e não calcinada em termos de conversão e seletividade, porém em termos de atividade catalítica verificou-se que a série calcinada superou a não calcinada sugerindo que a sinterização dos metais contribuiu para intensificar sua interação.
metadata.dc.description.abstractother: The present work is dedicated to the study of adding a second metal, more specifically the nickel, to the catalyst Ir/γ-Al2O3 and evaluate its effects on catalyst activity during the glycerol hydrogenolysis reaction with the purpose of obtaining more valuable products such as 1,2 – propanediol and 1,3 – propanediol. Various bimetallic catalysts with different Ir-Ni ratios were prepared and characterized, two series of catalysts were evaluated, one was calcined until 500 ºC during 4 h at 10 ºC/min and the other one was not. XRD, CO chemissorption and TEM showed that the calcined series of catalysts underwent through a greater sintering process forming particles with sizes up to 5,9 nm and reducing the exposed active site’s area. The TPR and XPS showed signs of a sinergic interaction between the metals Ir and Ni that generates effects non verified on Ir or Ni monometallic catalysts supported on alumina, such interaction may have a morphological and eletronic nature. The reaction’s data on conversion, selectivity, reaction rate and turnover frequency (TOF) indicates that the addiction of Ni as second metal greatly increased the conversion and as such the yield of 1,2 – propanediol, belonging to it the greatest selectivity. The yield for 1,3 – propanediol was low and there was not great difference between the catalysts’ series regarding conversion and selectivity, although in terms of catlytic activity the calcined series presented greater results, suggesting that the sintering process has contributed to the metal’s interaction.
URI: https://app.uff.br/riuff/handle/1/6996
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