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Title: Biogeoquímica do mercúrio durante os dois últimos ciclos glacial/interglacial : uma avaliação dos efeitos da paleocirculação no registro sedimentar deste elemento no Atlântico Sudoeste
Authors: Figueiredo, Thiago de Souza
metadata.dc.contributor.advisor: Silva Filho, Emmanoel Vieira da
metadata.dc.contributor.members: Lacerda, Luiz Drude de
Albuquerque, Ana Luíza Spadano
Ramos, Rut Amélia Diaz
Chiessi, Christiano Masur
Issue Date: 2018
Abstract: Durante o último ciclo glacial/interglacial a circulação do oceano Atlântico foi fortemente afetada pela variação da Circulação Meridional de Retorno do Atlântico (AMOC), pelas mudanças na geometria das massas d’água de fundo e pela variação da produtividade em áreas de altas latitudes. Todos esses fatores somados controlam a distribuição e a partição geoquímica dos metais-traço. O mercúrio é um metal-traço altamente sensível as mudanças de oxigenação e produtividade o que faz dele um potencial proxie das mudanças paleoambientais. O fracionamento isotópico do Hg é uma ferramenta bastante empregada em estudos sobre a ciclagem do Hg em longas escalas de tempo. Seus resultados têm ajudado a elucidar os processos relacionados à fonte e biogeoquímica deste elemento. Portanto, este trabalho avaliou os efeitos das mudanças de circulação no Oceano Atlântico durante o último ciclo glacial/interglacial na biogeoquímica do Hg. Para isso. A concentração total do Hg foi determinada, em alta resolução, no testemunho GL1090. Este testemunho foi coletado na Bacia de Santos e cobre os últimos 185 ka. No último ciclo glacial/interglacial o Hg apresentou um distinto comportamento ao longo dos estágios isotópicos marinhos (MIS), onde, sua geoquímica e remoção para o sedimento foi fortemente relacionado com o aporte de matéria orgânica (MO) e com a precipitação do carbonato biogênico. O comportamento similar entre carbono orgânico total, CaCO3 e o δ13C de Cibicides wuellerstorfi demostraram que esses marcadores foram amplamente afetados pelas mudanças na AMOC ao longo dos MIS, portanto, alteraram a partição geoquímica e disponibilidade do Hg na coluna d’água. Este fato ficou evidente no MIS 4, onde a presença de águas mais corrosivas, oriundas da Antártica foi responsável pela diminuição da precipitação do CaCO3 e aumento da remineralização da MO. Visto isso, o Hg foi continuamente ciclado nas massas d’ água de fundo como um nutriente. Além disso, a relação observada entre o CO2 e Hg sugere que durante os períodos de enfraquecimento da AMOC, o oceano profundo foi um dos principais sumidouros deste elemento. Também foi observada uma sensibilidade do Hg a variação redox do sedimento durante a Terminação II. Fato este, explicado pela retomada da AMOC. Esta hipótese foi confirmada pelo comportamento antagônico do Hg e do COT frente ao Mn e o CaCO3. A mesma resposta não foi vista para a Terminação I o que sugeriu uma diferença na intensidade da circulação de fundo durante estes dois eventos. A razão Hg/COT apontou para abrupto aporte de Hg durante o LGM e após a Terminação II. Porém, a partir da comparação dos resultados com o Δ199Hg, δ202Hg e com a razão Ti/Al ficou evidente que rápida acumulação de Hg durante o LGM esteve relacionada a uma significativa entrada de material argiloso oriundo do continente e a rápida acumulação durante a Terminação II aos processos oxidativos da MO no sedimento. O fracionamento dependente da massa (FDM) apresentou uma ampla variação, já o fracionamento independente da massa (FIM) apresentou valores significativamente negativos em amostras do MIS 2 e do MIS 6, para os demais, os valores não apresentaram significância. Nossos resultados demonstram uma diferença no FDM e o FIM entre os períodos glaciais e interglaciais, além disso, não estão em acordo com os valores estimados para o sedimento marinho. Isto sugere que o fracionamento deste elemento foi amplamente afetado por misturas de fontes e processos ao longo dos MIS.
metadata.dc.description.abstractother: During the last glacial/interglacial cycle the Atlantic Ocean circulation was affected by changes in the Atlantic Meridional overturning circulation (AMOC), which modifies intermediate and deep water masses proportions and high latitude productivity. All these factors together are responsible by distribution and geochemistry partitioning of trace metals. Mercury is a redox and productivity-sensitive trace metal that turn it a potencial proxie of paleoenviromental changes. The isotope of Hg is a tool widely applied in researches about long-term mercury cycling. These results have helped to explain the processes related to source and biogeochemistry of this metal. Therefore, this work considered the effect of Atlantic Ocean circulation changes during the last glacial/interglacial cycle over biogeochemistry of Hg. For this, high resolution Hg total concentration was performed in core GL1090. This core was collected at Santos Basin and cover the last 185 ka. In the last Glacial/Interglacial cycle, Hg showed a distinct trend throughout marine isotopic stages (MIS), where, its geochemistry and scavenging toward sediment was correlated to organic matter (OM) input and biogenic carbonate precipitation. Total organic carbon (TOC), CaCO3, and δ13C benthic foraminifera showed similar trends, it suggests that theses proxies were affected by AMOC changes throughout the MIS, therefore, it affected Hg partitioning and availability in water column. This was more evident during MIS 4, where more corrosive Antarctic deep waters presence increased CaCO3 dissolution and intensified organic matter remineralization. Thus, Hg was continuously cycled in deep water, assuming a nutrient-like behaviour. Furthermore, the relationship between Hg and CO2 suggest that during AMOC weakening periods, Hg(II) storage increased in deep ocean. Mercury also responded to redox variation in sediment during Termination II, where it can be explained by AMOC strengthening. This hypothesis was confirmed by antiphase behaviour of Hg and COT when compared with Mn and CaCO3. The same response could not be observed for Termination I, implying a different deep circulation between these events. The Hg/TOC ration showed abrupt input of Hg during the Last Glacial Maximum (LGM) and in Termination II. However, when compared Δ199Hg, δ202Hg with Ti/Al ration, was evident that rapid Hg acumulation in LGM was related to continental input material and the rapid accumulation during Termination II related to oxidative OM processes in the sediment. Mass dependent fractionation (MDF) showed a large variation, however, the mass independent fractionation (MIF) had significant values in MIS 2 and MIS 6 samples. Our results indicated a difference at MDF and MIF between glacial and interglacial periods, besides, they did not agree with values estimated to marine sediments what suggest that Hg fractionation was widely affected by distinct sources and process over MIS.
URI: https://app.uff.br/riuff/handle/1/7184
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