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Title: Study of nonmagnetic diluted oxyborates type ludwigite and hulsite
Authors: Contreras Medrano, Cynthia Paola
metadata.dc.contributor.advisor: Sánchez Candela, Dalber Ruben
Issue Date: 2017
Citation: CONTRERAS MEDRANO, Cynthia Paola. Study of nonmagnetic diluted oxyborates type ludwigite and hulsite. 2017. 128 f. Tese (Doutorado) - Universidade Federal Fluminense, Instituto de Física, Niterói, 2017.
Abstract: Nessa dissertação é apresentado o estudo de 5 oxiboratos sendo, 4 ludwigitas: Co3O2BO3, Co5Sn(O2BO3)2, Co4.76Al1.24(O2BO3)2, e Ni5Sn(O2BO3)2, e uma hulsita: Ni5.14Sn0.86 (O2BO3)2. Esses compostos foram sintetizados e caracterizados com diferentes técnicas, incluindo a difração de raios X, susceptibilidade ac, magnetização, calor específico, espectroscopia Mössbauer e difração de nêutrons. Os principais resultados são: 1. Os estudos de difração de nêutrons em Co3O2BO3 sugerem uma estabilidade de carga nos íons Co3+ com estado de baixo spin (S = 0) que confere a este composto uma ordem magnética bidimensional. 2. A diluição não magnética da ludwigita Co3O2BO3 com Sn e Al tem mostrado um aumento inesperado da temperatura de ordenamento magnético. Isto pode ser explicado pela ausência de interações de dupla troca e pela presença de íons de Co2+ en estado de alto spin ligando camadas magnéticas. Estes compostos mostraram propriedades não usuais em oxiboratos como o efeito magnetocalorico e transições metamagnéticas. 3. A ludwigita Ni5Sn(O2BO3)2 é um novo composto sintetizado pela primeira vez com ocupação aleatória dos íons Sn. Aqui, como acontece em hulsita Ni5.14Sn0.86(O2BO3)2, um ordenamento parcial dos íons Ni2+ ( S = 1 ) parece ter lugar a ~ 80 K, mas baixando a temperatura todo o sistema se ordena a ~ 6 K. Estas propriedades são completamente diferentes do que é mostrado pelo seu homólogo Co5Sn(O2BO3)2 (onde os íons de Co2+ estão no estado HS com S = 3/2), que apresenta apenas uma transição de todo o sistema a 82 K. Estes resultados mostram que o tamanho de spin dos íons envolvidos desempenha um papel essencial nas propriedades magnéticas das ludwigitas. 4. A hulsita Ni5.14Sn0.86(O2BO3)2 é um composto novo, e os resultados apontam para um comportamento magnético complexo consistente com dois subsistemas magnéticos. O subsistema formado por íons de Ni localizados num plano com um arranjo quadrangular (camada 2-3) tem uma ordem magnética a 180 K (um dos maiores para transições magnéticas em oxiboratos). Por outro lado, o outro subsistema é formado por íons de Ni localizados em uma rede triangular bidimensional (camada 1-4), não apresenta ordem magnética a temperaturas tão baixas quanto 3 K indicando frustração magnética. Os resultados experimentais sugerem também um comportamento tipo liquido quântico de spin para este subsistema. Os dois subsistemas coexistem a baixas temperaturas.
metadata.dc.description.abstractother: This dissertation presents the study of 5 oxyborates being, 4 with ludwigite structure: Co3O2BO3, Co5Sn(O2BO3)2, Co4.76Al1.24(O2BO3)2, and Ni5Sn(O2BO3)2, and one with hulsite structure: Ni5.14Sn0.86(O2BO3)2. Those compounds have been synthesized and characterized by different techniques including x-ray diffraction, ac susceptibility, magnetization, Mössbauer spectroscopy, specific heat and neutron diffraction. The principal results are: 1. Neutron diffraction studies in Co3O2BO3 show a charge stability of Co3+ with low spin state (S=0) that confers to this compound a two-dimensional magnetic character. 2. Nonmagnetic dilution of Co3O2BO3 with Sn and Al has shown an unexpected increase of the magnetic ordering temperature. This increase can be explained by the absence of double exchange interactions and by the presence of high spin Co2+ connecting magnetic layers. These compounds have shown unusual properties for oxyborates as magnetocaloric effect and metamagnetic transitions. 3. We produce a novel compound hulsite Ni5.14Sn0.86(O2BO3)2, and the results point to a complex magnetic behavior consistent with two magnetic subsystems. The subsystem formed by Ni ions located in a plane with a quadrangular arrangement (2-3 layer) order magnetically at 180 K (one of the highest magnetic transitions among the oxyborates). On the other hand, the other subsystem formed by Ni atoms located in a two-dimensional triangular lattice (1-4 layer) does not order at temperatures as low as 3 K indicating magnetic frustration. The experimental results also suggest a spin liquid behavior for this subsystem. The two subsystems coexist at low temperatures. 4. Ludwigite Ni5Sn(O2BO3)2 is another novel compound synthesized for the first time with random occupancy of Sn ions. Here, as happens in hulsite Ni5.14Sn0.86(O2BO3)2, a partial ordering of the Ni2+ (S=1) seem to take place at ~80 K but lowering the temperature the whole system order at ~ 6 K. These properties are completely different of that shown by their counterpart Co5Sn(O2BO3)2 (where the Co2+ are in the HS state with S=3/2) which shows only one transition of the whole system at 82 K. These results show the spin size of the involved ions plays an essential role in determining the magnetic properties of ludwigites.
URI: https://app.uff.br/riuff/handle/1/9739
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